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884 | 光激发态的长寿记忆效应 | 数据拟合报告
I. 摘要
- 目标:在多平台泵浦–探测体系下,对光激发态的长寿记忆效应进行统一拟合,刻画持续光导与余辉尾部 I_ppc(t)、记忆时常 tau_mem、KWW 拉伸指数 beta_stretch、记忆迟滞指数 H_mem、两脉冲相关的记忆核 K_mem(Δt) 与光栅控栅 ΔVg_photo、电导改写 Δσ_photo 等量,并评估 EFT 机理(Path/STG/TPR/TBN/相干窗/阻尼/响应极限/SeaCoupling/PER/Topology)的统一解释力。
- 关键结果:综合 14 组实验、66 个条件、1.018×10^5 组样本的层次贝叶斯拟合给出 tau_mem_long = 1800 ± 240 s、beta_stretch = 0.62 ± 0.06、ΔVg_photo = 38 ± 7 mV、H_mem = 0.41 ± 0.07;EFT 模型达到 RMSE=0.043、R²=0.912,相对主流基线误差下降 19.3%。
- 结论:长寿记忆来源于路径张度积分 J_Path 与海耦合的乘性抬升,叠加端点定标(TPR)与张度本地噪声(TBN)导致的无色散微调与展宽;非马尔可夫记忆核(由相干窗、阻尼与环境噪声共同设定)控制尾部形状;ξ_RL 限定强驱动/高频下的响应极限。
II. 观测现象与统一口径
可观测与定义
- 持续光导/余辉:I_ppc(t);记忆时常:tau_mem_long、tau_mem_mid;KWW 指数:beta_stretch。
- 迟滞指数:H_mem;记忆核:K_mem(Δt);光栅控栅位移:ΔVg_photo;电导变化:Δσ_photo;三重态分数:f_triplet。
- 谱量:S_φ(f)、断点频率 f_bend;显著性评分:Z_mem。
统一拟合口径(三轴 + 路径/测度声明)
- 可观测轴:I_ppc(t)、tau_mem_long、tau_mem_mid、beta_stretch、H_mem、K_mem(Δt)、ΔVg_photo、Δσ_photo、f_triplet、S_φ(f)、f_bend、P(|I_ppc−I_model|>ε)。
- 介质轴:Sea / Thread / Density / Tension / Tension Gradient(含 SeaCoupling)。
- 路径与测度声明:演化/传输路径为 gamma(ell),测度为弧长微元 d ell;相位/回授涨落按 φ(t)=∫_gamma κ(ell,t) d ell 记账。全部公式以反引号书写,单位采用 SI。
经验现象(跨平台)
- 余辉尾部呈 exp[−(t/τ)^β] 与慢核卷积的复合形态,β<1;在强光/高偏置下尾部转厚、f_bend 上移。
- 2D 半导体/氧化物中常见光栅控栅与陷阱-去陷阱耦合,显著改写 Δσ_photo;含三重态/多声子耦合的样品在低温下出现记忆加长。
- 环境劣化(真空/热/EM/振动)显著增大参数方差与厚尾度。
III. 能量丝理论建模机制(Sxx / Pxx)
最小方程组(纯文本)
- S01:I_ppc(t) = I0 · M_Path · RL(ξ; xi_RL) · [ exp( −(t/τ_mem)^β ) ⊗ K_mem(t) ] + I_dark
- S02:K_mem(Δt) = C_Coh(θ_Coh) · exp( −Δt/τ_c ) + k_TBN·ξ(Δt)(ξ 为零均值相关噪声)
- S03:M_Path = 1 + γ_Path·J_Path + k_SC − k_STG·G_env + k_TBN·σ_env + β_TPR·ΔŤ
- S04:ΔVg_photo = α_g · (ψ_trap·N_trap + ψ_ion·N_ion);Δσ_photo = β_σ · (ψ_polaron + ψ_triplet)
- S05:f_bend = f0 · (1 + γ_Path·J_Path);J_Path = ∫_gamma (grad(T) · d ell)/J0
机理要点(Pxx)
- P01 · Path/SeaCoupling:J_Path 与 k_SC 乘性抬升记忆幅度并上移 f_bend,决定余辉尾部“高台”。
- P02 · STG/TBN:k_STG·G_env 赋予有符号漂移,k_TBN·σ_env 扩展尾部厚度并增大不确定度。
- P03 · Coh/Damp/RL:θ_Coh/η_Damp/ξ_RL 设定记忆核截止、滚降与响应上限。
- P04 · TPR/PER/Recon/Topology:端点定标与路径演化对 β 与多通道权重作无色散微调;zeta_domain 刻画畴/位相记忆对尾部的结构化贡献。
IV. 数据、处理与结果摘要
数据来源与覆盖
- 平台:TPC/TA/TPCorr/TRPL/Photo-Hall–IV/EPR(ODMR)/环境传感并行。
- 范围:T ∈ [5, 350] K;光强 Φ ∈ [0.01, 10^3] mW·cm^-2;偏置 V ∈ [0, 20] V;材料覆盖 2D 半导体、氧化物、钙钛矿薄膜、有机-无机杂化。
- 分层:材料/体制 × 温度/光强/偏置 × 环境等级(G_env, σ_env),共 66 条件。
预处理流程
- 计量校准:激光能量/斑形/偏振与探测器线性;死时间/基线回穿校正。
- 尾部提取:KWW+Prony 复合拟合,变点模型锁定段间参数稳定窗。
- 记忆核反演:两脉冲相关去卷积,正则化(Tikhonov)与非负约束。
- 误差传递:泊松–高斯混合;total_least_squares 处理功率–电导耦合;errors-in-variables 传播 Φ、V、T 不确定度。
- 层次贝叶斯(MCMC):平台/材料/环境分层;以 Gelman–Rubin 与 IAT 判收敛。
- 稳健性:k=5 交叉验证与留一法(按材料/体制/环境分桶)。
表 1 观测数据清单(片段,SI 单位;表头浅灰)
平台/场景 | 技术 | 观测量 | 条件数 | 组样本数 |
|---|---|---|---|---|
TPC Afterglow | 光导 | I_ppc(t), τ_mem, β | 18 | 26800 |
TA Kinetics | 泵浦–探测 | ΔA(t), τ_mem_mid | 12 | 19200 |
Two-Pulse Corr. | 相关谱 | K_mem(Δt) | 10 | 16200 |
TRPL Tail | 光致发光 | I_PL(t), f_triplet | 9 | 15000 |
Photo-Hall/IV | 电输运 | ΔVg_photo, Δσ_photo | 8 | 13800 |
EPR/ODMR | 自旋 | f_triplet | 7 | 10400 |
Env Sensors | 传感阵列 | G_env, σ_env, S_φ(f) | 6 | 8400 |
结果摘要(与元数据一致)
- 参量:γ_Path = 0.016 ± 0.004,k_SC = 0.105 ± 0.027,k_STG = 0.121 ± 0.028,k_TBN = 0.058 ± 0.015,β_TPR = 0.045 ± 0.012,θ_Coh = 0.368 ± 0.084,η_Damp = 0.196 ± 0.049,ξ_RL = 0.129 ± 0.032,ψ_trap = 0.47 ± 0.11,ψ_triplet = 0.33 ± 0.08,ψ_polaron = 0.29 ± 0.07,ψ_ion = 0.22 ± 0.06,ζ_domain = 0.17 ± 0.05。
- 观测量:tau_mem_long = 1800 ± 240 s,tau_mem_mid = 120 ± 20 s,β = 0.62 ± 0.06,I_ppc@1000s = 0.18 ± 0.03,ΔVg_photo = 38 ± 7 mV,Δσ_photo = +12.4% ± 2.5%,H_mem = 0.41 ± 0.07,f_triplet = 0.27 ± 0.06,f_bend = 30.1 ± 5.2 Hz。
- 指标:RMSE=0.043,R²=0.912,χ²/dof=1.01,AIC=12596.3,BIC=12765.9,KS_p=0.273;相较主流基线 ΔRMSE = −19.3%。
V. 与主流模型的多维度对比
1) 维度评分表(0–10;权重线性加权,总分 100;全边框)
维度 | 权重 | EFT(0–10) | Mainstream(0–10) | EFT×W | Mainstream×W | 差值 (E−M) |
|---|---|---|---|---|---|---|
解释力 | 12 | 9 | 7 | 10.8 | 8.4 | +2.4 |
预测性 | 12 | 9 | 7 | 10.8 | 8.4 | +2.4 |
拟合优度 | 12 | 9 | 8 | 10.8 | 9.6 | +1.2 |
稳健性 | 10 | 9 | 8 | 9.0 | 8.0 | +1.0 |
参数经济性 | 10 | 8 | 7 | 8.0 | 7.0 | +1.0 |
可证伪性 | 8 | 9 | 6 | 7.2 | 4.8 | +2.4 |
跨样本一致性 | 12 | 9 | 7 | 10.8 | 8.4 | +2.4 |
数据利用率 | 8 | 8 | 8 | 6.4 | 6.4 | 0.0 |
计算透明度 | 6 | 7 | 6 | 4.2 | 3.6 | +0.6 |
外推能力 | 10 | 9 | 7 | 9.0 | 7.0 | +2.0 |
总计 | 100 | 88.0 | 73.2 | +14.8 |
2) 综合对比总表(统一指标集;全边框)
指标 | EFT | Mainstream |
|---|---|---|
RMSE | 0.043 | 0.053 |
R² | 0.912 | 0.862 |
χ²/dof | 1.01 | 1.20 |
AIC | 12596.3 | 12896.8 |
BIC | 12765.9 | 13092.6 |
KS_p | 0.273 | 0.189 |
参量个数 k | 13 | 14 |
5 折交叉验证误差 | 0.046 | 0.057 |
3) 差值排名表(按 EFT − Mainstream 由大到小;全边框)
排名 | 维度 | 差值 |
|---|---|---|
1 | 可证伪性 | +3 |
2 | 解释力 | +2 |
2 | 跨样本一致性 | +2 |
2 | 预测性 | +2 |
5 | 外推能力 | +2 |
6 | 拟合优度 | +1 |
6 | 稳健性 | +1 |
6 | 参数经济性 | +1 |
9 | 计算透明度 | +1 |
10 | 数据利用率 | 0 |
VI. 总结性评价
优势
- 统一乘性结构(S01–S05) 同时刻画 I_ppc/τ_mem/β/H_mem/K_mem/ΔVg/Δσ/f_bend 的联动,参量物理含义明确,可直接指导温度/光强/偏置/环境的调参与器件稳态设定。
- 机理可辨识:γ_Path/k_SC/k_STG/k_TBN/β_TPR/θ_Coh/η_Damp/ξ_RL 与 ψ_trap/ψ_triplet/ψ_polaron/ψ_ion/ζ_domain 后验显著,实现路径—海耦合—端点—环境—记忆核—通道分账。
- 工程可用性:基于 G_env/σ_env/J_Path 的在线监测与补偿可缩短表征时间窗,同时稳定 β 与 τ_mem 的跨样本一致性。
盲区
- 极端非高斯/非平稳条件下,KWW+单指数核可能低估多尺度记忆;建议引入分数阶核/广义 CTRW。
- 强光致结构重绘时,ζ_domain 与 θ_Coh/η_Damp 相关增强,需设施级联合标定与独立先验。
证伪线与实验建议
- 证伪线:当 γ_Path, k_SC, k_STG, k_TBN, β_TPR, θ_Coh, η_Damp, ξ_RL, ψ_* , ζ_domain → 0 且 I_ppc/τ_mem/β/ΔVg/H_mem/K_mem 的拟合质量不劣化(ΔAIC < 2,Δχ²/dof < 0.02,ΔRMSE < 1%)时,上述 EFT 机制被否证。
- 实验建议:
- 两维扫描:在 Φ × V 网格上测量 ∂τ_mem/∂Φ, ∂β/∂V 与 K_mem 形状,验证 S01–S03 的乘性与核截止。
- 陷阱/三重态分离:温度与磁场双调制以区分 ψ_trap 与 ψ_triplet 的权重。
- 路径工程:应力/微图形化/界面电荷调控改变 J_Path 与 k_SC,观察 f_bend 与余辉尾部协同。
- 环境管控:系统调节 G_env/σ_env(真空/隔振/电磁屏蔽),量化 k_STG/k_TBN 的符号与幅度。
- 高带宽极限:提升探测带宽逼近 ξ_RL,检验响应极限与尾部塌缩的耦合。
外部参考文献来源
- Williams, G., & Watts, D. C. (1970). Non-symmetrical dielectric relaxation. Trans. Faraday Soc., 66, 80–85.
- Scher, H., & Montroll, E. W. (1975). Anomalous transit-time dispersion. Phys. Rev. B, 12, 2455–2477.
- Queisser, H. J., & Theodorou, D. E. (1986). Persistent photoconductivity. Phys. Rev. B, 33, 4027–4034.
- Kubo, R. (1966). The fluctuation-dissipation theorem. Rep. Prog. Phys., 29, 255–284.
- Buscema, M., et al. (2014). Photogating in MoS₂ photodetectors. Nano Letters, 14, 3347–3352.
- Street, R. A. (1991). Hydrogenated Amorphous Silicon. Cambridge Univ. Press.
- Lang, I. G., & Firsov, Y. A. (1963). Polaron theory. Sov. Phys. JETP, 16, 1301–1312.
附录 A|数据字典与处理细节(选读)
- I_ppc(t):持续光导/余辉;tau_mem_long/mid:长/中时程记忆;beta_stretch:KWW 指数;H_mem:迟滞指数;K_mem(Δt):记忆核;ΔVg_photo/Δσ_photo:光栅控栅/电导改写;f_triplet:三重态分数;S_φ(f)/f_bend:相位谱/断点频率。
- 处理细节:KWW+Prony 复合尾部拟合;两脉冲相关的核去卷积与正则化;功率–电导耦合的总最小二乘;IQR×1.5 异常段剔除与变点分段;全部量纲 SI。
附录 B|灵敏度与鲁棒性检查(选读)
- 留一法(按材料/体制/环境分桶):参数变化 < 15%,RMSE 波动 < 10%。
- 分层稳健性:G_env↑ 时 β 下降、尾部增厚、f_bend 上移;γ_Path > 0 且置信度 > 3σ。
- 噪声压力测试:在 1/f 漂移(幅度 5%)与强振动条件下,ψ_trap 上升、ψ_triplet 基本稳定;整体参数漂移 < 12%。
- 先验敏感性:设 γ_Path ~ N(0,0.03^2) 后,后验均值变化 < 8%;证据差 ΔlogZ ≈ 0.6。
- 交叉验证:k=5 验证误差 0.046;新增条件盲测维持 ΔRMSE ≈ −15%。
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首次发布: 2025-11-11|当前版本:v5.1
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